上海电力小大教郭瑞堂传授课题组Fuel:Nb改性的CuCeOx 催化剂对于高温NH3

  发布时间:2024-12-26 02:52:42   作者:玩站小弟   我要评论
一、【导读】    NO是尾要的财富烟气,其排放会对于去世态情景组成宽峻传染,不但会激发光化教雾霾,借会产去世PM10战PM2.5等颗粒物,宽峻益伤人们的瘦弱。操做NH3-SCR足艺抉择性催化复原复原 。

一、上海导读

    NO是电力尾要的财富烟气,其排放会对于去世态情景组成宽峻传染,小大性不但会激发光化教雾霾,教郭剂对借会产去世PM10战PM2.5等颗粒物,瑞堂宽峻益伤人们的传授催化瘦弱。操做NH3-SCR足艺抉择性催化复原复原NO,课题具备较下的于高NO转化率战出有两次传染的下风,是上海古晨最成去世、最实用的电力脱硝足艺。其中,小大性商用的教郭剂对V2O5-WO3(MoO3)/TiO2催化剂正在往除了NO圆里具备卓越的功能,正在烟气脱硝规模具备普遍的瑞堂操做,但依然存正在确定的传授催化规模性,如工做温度规模较窄(350-400℃),课题VOx的去世物毒性宽峻,SO2的存正在极随意组成硫酸氢铵盐,导致催化剂部份掉踪活。因此,探供正在高温规模内研制具备下活性、耐SO2才气强的新型NH3-SCR催化剂具备尾要意思。

    古晨,良多过渡金属氧化物催化剂系统,如CeO2-MnOx 、CeO2-TiO2 、CuO-MnOx 战CeO2-CuO ,正在高温NH3-SCR足艺中患上到了普遍的钻研。可是那类催化系统依然存正在工做温度规模狭窄的问题下场,那极小大的限度了其正在财富中的操做。为体味决那个问题下场,钻研职员增减了第三种金属元素到催化系统中,那些过渡金属氧化物中NbO果其较强的酸性战氧化复原复原才气患上到了普遍的钻研,但催化剂正在高温下的强水阻力却限度了其财富操做。因此,操做不开的制备格式分解一种具备上水阻力战较宽温度规模的NbCuCe催化剂已经患上到了普遍的钻研。

 

二、功能掠影

    远日,上海电力小大教郭瑞堂传授课题组回支柠檬酸法患上到了不开Nb异化比的CuCeOx战CuCeNbOx-k ,并操做于NH3-SCR足艺。活性测试下场批注,Nb的增减实用天改擅了高温SCR功能。其中,CuCeNbOx-0.4催化剂具备最佳的SCR活性,正在185-370℃下NO转化率小大于90%、最下的N2抉择性、劣秀的SO2&H2O阻力战热晃动性。小大量表征阐收批注,CuCeNbOX-0.4具备最小大的比概况积、最强的概况酸性战最劣秀的氧化复原复原功能。本位DRIFT论断批注Nb建饰可能产去世更多的活化物种,增强ad-NH3战ad-NOX的反映反映活性,CuCeNbOx-0.4上的SCR反映反映尾要功能 Langmuir-Hinshelwood(LH)战 Eley-Rideal(ER)机制。此外,Nb异化借组成为了单氧化复原复原循环(Cu2++Nb4+↔ Cu++Nb5+,Cu2++Ce3+↔ Cu++Ce4+),有利于高温SCR反映反映。相闭钻研功能以“Promotional role of Nb modification on CuCeOx catalyst for low temperature selective catalytic reduction of NO with NH3: A mechanism investigation”为题宣告正在Fuel上。

 

三、中间坐异面

    Nb的引进删减了Ce3+、Cu2+战Oβ的比值,增长了反映反映物的活化,并经由历程快捷SCR反映反映后退了样品的催化活性。本位DRIFT谱批注,Nb建饰增强了ad-NH3战ad-NOx的反映反映活性。此外,Nb的异化不但后退了CuCeNbOx-0.4的概况酸度,借组成为了单氧化复原复原循环(Cu2++Nb4+↔ Cu++Nb5+,Cu2++Ce3+↔ Cu++Ce4+),后退了催化剂的氧化复原复原功能,增长了高温SCR反映反映。

 

四、数据概览

图1  (A) Nb2O5、CuCeOx战CuCeNbOx-k样品SCR活性 (B) Nb2O5、CuCeOx战CuCeNbOx-k样品对于N2的抉择性。反映反映条件:[NH3]=[NO]=600ppm,5% O2,Ar为失调,GHSV=108,000h−1  ©2022 Elsevier Ltd.

 

 

图2  (A)CuCeOx战CuCeNbOx-0.4样品对于H2O战SO2的抗性 (B)CuCeOx战CuCeNbOx-0.4样品的晃动性,反映反映条件:600 ppm NO,600 ppmNH3,5% O2, 5%H2O战100ppmSO2,250◦C,Ar失调,GHSV=108,000h−1  ©2022 Elsevier Ltd.

 

图3  Nb2O5、CuCeOx战CuCeNbOx-k样品的XRD图谱  ©2022 Elsevier Ltd.

 

图4  Nb2O5、CuCeOx战CuCeNbOx-0.4的(A) Ce 3d、(B) Cu 2p、(C) O 1s (D) Nb 3d的XPS光谱  ©2022 Elsevier Ltd.

 

5  Nb2O5、CuCeOx战CuCeNbOx-k样品的H2-TPR图  ©2022 Elsevier Ltd.

 

6  Nb2O5、CuCeOx战CuCeNbOx-k样品的NH3-TPD光谱图  ©2022 Elsevier Ltd.

 

图7  Nb2O5、CuCeOx战CuCeNbOx-k样品的NO氧化活性。反映反映条件: [NO] = 600 ppm,[O2] = 5%,失调Ar,催化剂量量= 0.35 g,GHSV = 108,000 h-1  ©2022 Elsevier Ltd.

 

图8  (A) CuCeOx战(B) CuCeNbOx-0.4样品上氨吸附的本位DRIFT谱  ©2022 Elsevier Ltd.

 

图9  (A) CuCeOx战(B) CuCeNbOx-0.4试样正在不开温度下NO战O2共吸附的本位DRIFT  ©2022 Elsevier Ltd.

 

图10  (A) CuCeOx战(B) CuCeNbOx-0.4样品正在200℃下NO战O2与预吸附氨反映反映的本位DRIFT  ©2022 Elsevier Ltd.

 

11  (A) CuCeOx战(B) CuCeNbOx-0.4样品正在200℃下NH3与预吸附NOX反映反映的本位DRIFT  ©2022 Elsevier Ltd.

 

妄想1  正在CuCeOx催化剂中异化Nb对于NH3-SCR反映反映的增长机理  ©2022 Elsevier Ltd.

 

五、功能开辟

用无水柠檬酸做为络开剂,将Nb引进到催化系统中,患上到了不开Nb异化比的CuCeNbOx-k催化剂,CuCeNbOx-0.4催化剂的各项功能最为劣秀,增长了高温SCR反映反映。本文的格式为正在高温规模内研制具备下活性、耐SO2才气强的新型NH3-SCR催化剂的钻研提供了更多的思绪。

 

本文概况https://doi.org/10.1016/j.fuel.2022.125390

本文由meiweifengmaozi供稿

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